近日，環境學院王強教授團隊完成的研究論文“Regulation of Cu-MOF reconstruction for enhanced CO2 electroreduction”在環境領域期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》（一區TOP，影響因子：20.3）上發表。
電化學二氧化碳還原反應（CO2RR）已成為可持續生產高價值化學品和減緩大氣二氧化碳排放的一種前景廣闊的戰略。在用于 CO2RR 的各種催化劑中，銅基材料，特別是銅金屬有機框架（Cu-MOFs）具有獨特的能力，可高效地將 CO2轉化為多碳（C2+）產品。然而，大多數銅基催化劑在工作條件下會發生動態結構變化，其間高價活性物種會轉變為低價態。例如，在二氧化碳還原過程中，Cu-MOFs 中的Cu2+物種會演變成Cu+和Cu0物種。這種結構轉變會導致嚴重的性能下降，并使反應機理的闡明復雜化，從而阻礙了銅基電催化劑在CO2還原成C2+產物過程中的實際應用。
研究結果表明，通過摻雜鈀可以調節銅基金屬有機框架（MOF）的重構，從而產生更高效的活性位點并改變反應途徑。摻雜高氧親和力的鈀提高了Cu-O4節點的解離能壘，使MOF重構為帶有鈀單原子的 Cu/Cu2O 異質結構（Pd SA-Cu/Cu2O）。這一策略還優化了關鍵中間產物的吸附，使主要產物從C1轉變為C2+。與富集Cu(111)的Cu相比，Pd SA-Cu/Cu2O在?400 mA cm?2時的C2+產物法拉第效率是后者的五倍多。深入的機理分析表明，反應途徑轉向C2+產物是由于*CO和*CHO在Pd SA-Cu/Cu2O上的吸附和不對稱耦合增強所致。研究結果為理解和調節CO2RR 領域銅基催化劑的重構和活性提供了寶貴的見解。
該論文第一作者為環境學院碩士畢業生肖杰文，通訊作者為王強教授和謝文富副教授，北京林業大學為文章第一完成單位。
該工作得到國家自然科學基金(No. 52225003, 52470113, 52300125)、北京林業大學5-5工程研究創新團隊項目(No. BLRC2023B04)、中央高校基本科研業務費項目(BLX202257)等項目的支持。
